一种基于激光辐照的DLC‑纳米金刚石复合涂层制备方法，包括：对纳米金刚石涂层表面进行预处理；将飞秒激光光束聚焦在预处理后的纳米金刚石涂层表面晶粒顶端，进行飞秒激光刻蚀扫描处理，将纳米金刚石涂层表层纳米金刚石团簇原位诱变为类金刚石；3)对类金刚石‑纳米金刚石复合涂层进行后处理。本发明不仅能够在纳米金刚石涂层表面制备类金刚石薄膜，同时大幅改善类金刚石‑纳米金刚石复合涂层的表面粗糙度，具有显著增益效果。本发明获得的类金刚石‑纳米金刚石复合涂层的表面粗糙度大幅降低，在摩擦过程中可显著降低摩擦副的摩擦系数和对磨面的磨损量。本发明的制备方法工艺简单，成本低廉，非常适合于干摩擦及水润滑工况。